Inició sus estudios de secundaria en la Cambridge High School, donde conoció a Roger Waters, dos años mayor que él, lo que no impidió que surgiese una buena amistad entre ambos. Allí también conoció a David Gilmour, quien le enseñó a tocar los primeros acordes de guitarra y que más tarde le sustituiría en la banda.
Roger Waters, consciente del talento de Syd Barrett, le invitó a unirse al grupo The Abdabs, formado por Roger Waters, Rick Wright, Nick Mason y Bob Klose. Éste último se sentía más cercano al jazz, por lo cual tuvo problemas con Syd, que prefería el blues. Klose dejó la banda a petición de sus padres, para terminar sus estudios de arquitectura.

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